光与自然存在的材料相互作用的方式在物理学和材料科学中是众所周知的。但近几十年来，研究人员已经制造出了超材料，它们以新的方式与光相互作用，超越了天然材料的物理极限。

超材料由“超原子”阵列组成，这些“超原子”已被制造成大约一百纳米尺度的理想结构。元原子阵列的结构有利于精确的光与物质相互作用。然而，相对于小于纳米的常规原子，超原子的尺寸较大，限制了超材料的实际应用性能。

现在，由宾夕法尼亚大学的 Bo Zhu 领导的一个合作研究小组推出了一种新方法，通过以螺旋形式堆叠二维阵列来直接设计材料的原子结构，以利用新的光与物质相互作用。这种方法使超材料能够克服当前的技术限制，并为下一代激光、成像和量子技术铺平道路。他们的研究结果最近发表在《自然光子学》杂志上。

“这类似于堆叠一副纸牌，但在将其添加到纸牌堆之前稍微扭转每张纸牌，”该论文的资深作者、宾夕法尼亚大学艺术与科学学院的助理教授甄说。“这种扭曲改变了整个‘甲板’对光的响应方式，使其能够展现出单个层或传统堆栈所不具备的新特性。”

Chen 实验室的博士后研究员、该论文的第一作者 Bumho Kim 解释说，通过堆叠一种名为二硫化钨 (WS 2 ₎的材料层并以一定角度扭转它们，他们引入了所谓的螺旋对称性。

艺术家想象中的光穿过扭曲的二硫化钨。它导致光场（螺旋光场）的颜色和方向发生变化，揭示了天然二硫化钨中未观察到的新特性。（图片来源：Ella Maru）

“神奇之处在于控制扭曲，”金解释道。“当你以特定角度扭转各层时，就会改变堆叠的对称性。在这种情况下，对称性是指材料的某些特性（例如它们与光的相互作用）如何受到其空间排列的限制。”

_{通过在原子尺度上调整这种排列，研究人员改变了这些材料的功能规则，并通过控制 WS 2}多层的扭曲，他们创造了所谓的 3D 非线性光学材料。

Kim 解释说，单层 WS2_具有特定的对称性，允许与光发生某些类型的相互作用，其中给定频率的两个光子可以与材料相互作用，产生双倍频率的新光子，这一过程称为二次光子。谐波产生（SHG）。

“但是，当两层 WS ₂以不同于传统 0° 或 180° 的扭曲角度堆叠时，单层中存在的所有镜像对称性都被打破，”Kim 说。“这种破缺的镜像对称性至关重要，因为它会导致手性反应——这是一种全新的东西，在各个层中是看不到的。”

研究人员解释说，手性响应很重要，因为它是两层电子波函数之间耦合产生的协同效应，这种现象只能出现在扭曲界面中。

珍补充道，一个有趣的特性是，当扭转角反转时，手性非线性响应的符号会翻转。这证明了通过简单地改变层之间的扭转角来直接控制非线性特性——这种可调谐性对于设计具有定制响应的光学材料来说可能是革命性的。

从双层到三层甚至更远，研究人员观察到界面二次谐波响应如何根据层之间的扭转角产生相长或相消的干扰。

在层数为四的倍数的堆栈中，“所有界面的手性响应相加，而面内响应相互抵消，”Kim 说。“这导致了一种仅表现出手性非线性磁化率的新材料。如果没有层的精确堆叠和扭曲，就无法实现这一结果。”

研究人员发现，螺旋对称性为材料中的光电场提供了新的选择性，光电场是光的一部分，决定了其方向和强度。Kim 指出，他们发现螺旋对称性如何能够在扭曲的四向和八向光中产生新型光。层堆叠，产生反圆偏振三次谐波，其中光以相反的螺旋方向传播——这种特性在 WS2 单层中是看不到的。

“添加人工螺旋对称性使我们能够在纳米尺度上控制非线性光学圆形选择性，”Kim 说。

_{在实验测试这项技术时，研究人员验证了扭曲 WS 2}堆栈的各种配置中固有的预测非线性。_{该团队在扭曲的 WS 2}堆叠中观察到了新的非线性响应和圆形选择性，而这在自然发生的 WS ₂中是找不到的，这一发现可能对非线性光学领域产生深远的影响。

震波是宾夕法尼亚大学艺术与科学学院物理与天文学系助理教授。

Bumho Kim 是宾夕法尼亚大学艺术与科学学院物理与天文学系的博士后研究员。

其他作者包括宾夕法尼亚大学的 Ji Cheng Jin、Zhi Wang、Li He 和 Eugene Mele；以及麻省理工学院和丹麦技术大学的托马斯·克里斯滕森。

该研究得到了海军研究办公室（拨款 N00014-20-1-2325 和 N00014-21-1-2703）和能源部（拨款 DE-FG02-84ER45118）的支持。